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超分子聚合物也可以像蛋白质一样自折叠万芳地板辅料

2020-02-14 12:37:53  勤兴机械网

在过去的几十年中,科学家们利用超分子聚合方法制备了具有多种刺激响应特性和功能的一维纳米材料。通过近十年对于超分子形成动力学的深入研究,研究人员已经可以成功制备链长和分子量分布可控的超分子聚合物。

然而,目前的超分子聚合物在高阶拓扑结构的复杂性方面仍远远落后于生物大分子,例如蛋白质,其独特高阶拓扑结构是由肽链中相互作用的协同折叠而实现的。受到蛋白质多级拓扑结构启发,化学家们也成功实现了超分子的非生物二级结构,例如螺旋。然而向超分子骨架中嵌入额外的非共价相互作用位点,则可能导致原有主链结构的变化,如何模仿生物蛋白这种折叠过程以产生更高阶的拓扑结构仍极具挑战性。

近期,日本千叶大学应用化学与生物技术系的Shiki Yagai教授课题组报道了类似蛋白质高阶拓扑结构的超分子聚合物的自折叠行为。研究者利用早期发展的“超分子花结”,通过改变聚合的冷却速率对所得超分子的螺旋折叠程度进行动力学控制。他们发现当缓慢冷却时,可获得含有少量螺旋结构的“错误折叠”纤维,该螺旋结构域在数天之后可折叠成独特的拓扑结构,与蛋白质三级结构相媲美。

研究者利用动态光散射法测量超分子聚合物的平均流体力学直径,利用原子力显微镜和透射电镜表征了不同折叠程度的聚合物纤维形貌。小角X射线衍射结果显示超分子聚合物纤维与空心圆柱体的模拟分析数据相似。

具有不同折叠程度超分子纤维的热力学分析表明折叠过程伴随着较大的焓增。研究者还发现通过快速冷却制得的完全“错误折叠”的纤维不会自折叠成螺旋结构,必须在较慢冷却速率下,利用已形成的螺旋域作为模板,方可对主链中“错误折叠”域进行再度排序,生成三级折叠。其中,螺旋域的作用类似于结晶过程中的晶种。

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